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      中心新聞

      【轉發】Small Methods:單原子在CO2電催化還原制取能源的進展

      撰稿人:  來源: MaterialsViews  發布時間:2019-03-07

            利用電催化可控性還原CO2分子生產燃料(CO2RR),實現清潔能源存儲和CO2減排的藕合,是發展低碳循環經濟的要求。由于CO2分子是碳原子與氧原子sp雜化成鍵,分子成線性對稱結構,鍵長短鍵能高,難以實現高效電催化還原,因此開發高效的電催化材料是CO2催化的關鍵和難點。目前,CO2RR的催化材料主要為貴金屬Au、Pd、Ag和非貴金屬Cu、Zn、Sn等納米金屬或氧化物顆粒。盡管貴金屬具有較強的催化活性,但其高昂的價格限制了其在CO2RR中的應用。非貴金屬納米顆粒材料則存在過電位高、選擇性差等問題,限制了CO2RR的發展。單原子催化由于其高金屬原子利用率、高選擇性及活性等優點,已經在一氧化碳氧化、氧還原、氫析出、甲烷重整制氫及有機合成等催化領域中證明了其優勢。單原子急劇增大的表面自由能、量子尺寸效應、不飽和配位環境和金屬-載體的相互作用,能夠有效地調控單原子在催化過程中的選擇性、活性和穩定性。近兩年,單原子催化在CO2RR中獲得了廣泛的關注,科學家近期開發了一批高性能的單原子CO2RR催化材料,為實現低成本高效CO2RR提供了新的選擇和途徑,為設計和發展高效CO2RR提供了廣闊的空間。但單原子催化材料在CO2RR中到底有什么優勢?目前研究進展、熱點和難點在哪里呢?湖南大學王雙印教授、澳大利亞科廷大學蔣三平教授和中南大學程義教授對單原子催化在CO2RR中的發展進行了系統的總結。



            首先,作者系統的介紹為什么要開發單原子催化材料應用于CO2RR還原。由于納米顆粒原子排列的差異性,單個顆粒中晶體面、邊緣、角上的原子的配位數存在極大的差異,因而限制了催化反應過程的均一性和選擇性,使得催化過程機理研究和可控性合成存在巨大的挑戰。此外,盡管納米顆粒的調控能夠改變催化的路徑和性能,但其可控性合成依然面臨挑戰,合成的納米顆粒材料通常含有不同形貌、粒徑和晶體結構。而負載單原子因其配位的均一性和與載體結合的可控性,為實現選擇性可控催化提供了理想的材料。因此負載單原子催化材料綜合了均相催化的高選擇性和異相催化易實現產物分離的優點。在CO2RR還原過程中,CO2分子與H2O的競爭性還原、CO2RR還原產物的選擇性和可控性一直是納米顆粒面臨的巨大挑戰。更重要的是,單原子的性能與配位的原子、配位數關系密切,因此通過調控單原子與載體之間的配位環境,為開發新型CO2RR催化劑提供了新的空間。


            作者從單原子體系的CO2RR性能的發現、合成和活性中心點的確認等角度全面的介紹了炭載Ni、Fe、Co及其他金屬單原子體系如Cu、Mn在CO2RR中的研究進展。以M-N-C單原子體系為基礎,系統的討論了其活性位點的界定,性能的差異及催化機制的差異,為M-N-C單原子體系的未來發展提供了新的思路。最后,作者指出,盡管單原子催化劑為發展高效、高選擇性CO2RR催化材料提供了巨大的機遇。但是值得注意的是單原子催化材料活性位點的均一性依然有待進一步研究,具有單一配位環境的單原子催化活性位點的可控性合成依然面臨著挑戰。更重要的是目前單原子催化CO2RR產物主要為CO,有少數報道為CH4等,但調控單原子與載體的作用機制能夠獲得高附加值的C2小分子碳氫燃料罕有報道,有待進一步開發高選擇性合成碳氫燃料的新型單原子催化材料。作者指出在單原子催化劑研究過程中要充分考慮其單原子的演變,考慮單原子材料中可能存在的未形成金屬鍵的雙原子、原子級分散的納米團簇對研究單原子催化的影響。此外,單原子催化材料依然面臨著單位比表面積內活性位點數量低,亟需開發可控性合成高載量單原子新方法。


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